پشتکار و دلبستگی و توانایی آشتیانی در فراگیری به حدی بود که توانست دورة پنج سالة مدرسه را در ۳ سال به پایان ببرد و شاگرد اول مدرسه شود. وی در سال ۱۳۳۵ قمری (حدود سال ۱۲۹۶ شمسی) از سوی استاد کمالالملک، ابتدا به معلمی مدرسه و اندکی پس از آن به معاونت مدرسه برگزیده شد و پس از بازنشستگی کمالالملک، در ۱۳۰۷ شمسی به ریاست مدرسه انتخاب گردید.
استاد آشتیانی در این سفر که بیشتر به قصد بررسی و کسب تجربه انجام گرفت، به درخواست شرکت فیلمبرداری «اوفا» در آلمان از برخی هنرپیشگان معروف آن شرکت تک چهرههایی تهیّه کرد که بسیار مورد توجّه قرار گرفت و منجر به پیشنهاد استخدام در آن شرکت و اقامت دائم در آلمان شد ولی آشتیانی نپذیرفت و به ایران بازآمد.
استاد پس از بازگشت به تهران، در مدرسة دارالفنون، دانشکدة ادبیات و دانشسرای عالی به تدریس پرداخت. خدمات استاد اسماعیل آشتیانی در مدیریت مدرسة صنایع مستظرفه، تدریس در دارالفنون و دانشسرای عالی و کوششهای او در ترویج فرهنگ و هنر، سبب گردید که در ۱۳۲۵شمسی از سوی شورای عالی فرهنگ به او نشان درجة اول هنر و عنوان دکترای افتخاری اعطا گردد.
دکتر اسماعیل آشتیانی، در ۱۳۲۸ش با آنکه بیش از ۵۷ سال نداشت، به سبب خستگی جسمی و روحی به درخواست خود بازنشسته شد؛ اما کوشش هنری و فرهنگی وی پایان نپذیرفت و عضویت او در شورای عالی فرهنگ و هنرهای زیبا و انجمن ادبی فرهنگستان ادامه یافت. وی در این دوره در کارگاه شخصی خود، به پدید آوردن آثار تازهای نظیر : تابلوهای تک چهرة ازخودش، نامهنویس، بهلول در خواب، پرندههای تیرخورده، نوازندة آکوردئون و … پرداخت.
تأثیر روش و سبک هنری استاد کمالالملک در آثار استاد آشتیانی به گونهایست که وی گاه در انتخاب موضوع تابلوها نیز از کمالالملک پیروی میکرد. تشابه دید و موضوع تابلوهای فالگیر و میرزاهادی خوشنویسِ کمالالملک، با تابلوهای قهوهخانه و نامهنویسِ آشتیانی از این نمونهها هستند. استاد آشتیانی حدود یکصد تابلو خلق نمود که بخشی از آنها، توسط وی به کتابخانة مجلس شورای ملی واگذار گردید و تعدادی نیز در موزهها و مجموعههای خصوصی و نزد خانوادة او نگاهداری میشود.
آثار وی در دوران زندگی و پس از درگذشت او در چندین نمایشگاه، نظیر نمایشگاه هنرهای زیبای ایران به کوشش انجمن روابط فرهنگی ایران و شوروی (۱۶ بهمن ۱۳۲۴ش تا ۱۰ فروردین ۱۳۲۵ش)، نمایشگاه آثار آشتیانی در انجمن ایران و امریکا (آبان ۱۳۳۳ش و اسفند ۱۳۴۹ش)، نمایشگاه آثار نقاشان ایرانی در باشگاه مهرگان (آبان ۱۳۳۳ش) و نمایشگاه آثار نقاشان نخبة معاصر ایران در مجلس شورای ملی (اسفند ۱۳۵۱ش) در معرض دید عموم گذاشته شده است. آخرین اثر نقّاشی این هنرمند ادیب، تک چهرة همسرش بود که ناتمام ماند.